带电反应过程中化学催化剂的原子视图是科学上的首次

这些电化学反应涉及从铝和 PVC 管到肥皂和纸张等各种产品的制造。它们发生在为电子产品、汽车、心脏起搏器等供电的电池内。它们可能是可持续生产社会所依赖的能源和其他资源的关键。

左侧的红色箭头追踪单个铜原子在电化学反应过程中的运动。右侧的黄色箭头指向催化剂表面留下的凹坑。

左侧，红色箭头追踪单个铜原子在电化学反应过程中的运动。右侧，黄色箭头指向催化剂表面留下的凹坑。图片来源：张秋波/劳伦斯伯克利国家实验室

铜等催化剂有助于推动反应，因此它们被用于绝大多数电化学工业应用中。开发更好的催化剂的努力受到了阻碍，因为人们对这些催化剂在反应过程中会发生什么知之甚少。到目前为止，催化剂的原子成像只能在反应前后进行，研究人员只能弄清楚反应之间发生了什么。

由于加州大学洛杉矶分校的加州纳米系统研究所和劳伦斯伯克利国家实验室的合作，这一限制已经消失。在《自然》杂志上发表的一项新研究中，该团队使用专门设计的电化学电池观察了铜催化剂在分解二氧化碳的反应过程中的原子细节——这是一种将温室气体回收成燃料或其他有用物质的潜在途径。科学家们记录了液态铜团在催化剂表面出现和消失，使其凹陷。

“对于我们生活中无处不在的物质，我们实际上对催化剂的实时作用机制了解甚少，”论文合著者、加州大学洛杉矶分校 物理科学教授 、加州大学洛杉矶分校萨缪尔利工程学院电气与计算机工程教授Pri Narang说道。 “我们现在有能力从原子层面观察正在发生的事情，并从理论的角度理解它。

“将二氧化碳直接转化为燃料对每个人都有好处，但我们如何才能做到这一点，如何才能廉价、可靠、大规模地做到这一点?”同样是 CNSI 成员的 Narang 补充道。“这类基础科学应该能够推动解决这些挑战。”

除了对可持续性研究的影响外，这些发现以及使这些发现成为可能的技术还可以提高影响日常生活的众多应用的电化学过程效率。据共同作者、加州大学洛杉矶分校萨缪尔利分校材料科学与工程系主任、特劳戈特和多萝西娅·弗雷德金特聘教授Yu Huang称，这项研究可以帮助科学家和工程师朝着合理的催化剂设计方向发展，而不是反复试验。

“我们能获得的任何有关电催化真正发生情况的信息，对于我们从根本上理解和寻找实用设计都有很大的帮助，”CNSI 成员黄说。“没有这些信息，我们就像蒙着眼睛扔飞镖，希望击中目标附近的地方。”

这些图像是在伯克利实验室的分子铸造厂用高倍电子显微镜拍摄的。这种显微镜使用电子束观察样品内部，其细节程度小于光波的长度。

电子显微镜在揭示液体中材料的原子结构方面遇到了障碍——例如电化学反应所需的盐水电解液。让电流通过样品又增加了难度。通讯作者郑海梅是伯克利实验室的高级科学家和加州大学伯克利分校的兼职教授，她和她的同事发明了一种密封装置，克服了这些障碍。

研究人员进行了实验，以消除系统中电流影响最终图像的可能性。团队将注意力集中在铜催化剂与液体电解质接触的位置，捕捉到了大约四秒钟内发生的变化。

在反应过程中，铜的结构从​​金属中常见的有序晶格转变为无定形物质。这种无序物质束包含铜原子和带正电的离子以及一些水分子，然后流过催化剂表面。在此过程中，原子在有序和无序铜之间交换，导致催化剂表面凹陷。最后，无定形物质消失了。

“我们从未料到表面会变成非晶态，然后又恢复到晶体结构，”论文合著者、黄教授研究小组的加州大学洛杉矶分校研究生杨刘说道。“如果没有这种观察系统运行的特殊工具，我们就永远无法捕捉到那一刻。此类表征工具的进步促成了新的基础发现，帮助我们了解材料在现实条件下的工作原理。”

这项研究的共同第一作者是伯克利实验室的 Qiubo Zhang 和 Xianhu Sun，以及 Narang 研究小组成员、哈佛大学的 Zhigang Song。伯克利实验室的其他合著者包括 Sophia Betzler、Qi Zheng、Junyi Shangguan、Karen Bustillo 和 Peter Ercius，以及同样隶属于加州大学伯克利分校的 Jiawei Wan。

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