单原子振动光谱现在在化学键水平上很敏感

由中国科学院大学(UCAS)的周武教授和范德比尔特大学的SokratesT.Pantelides教授领导的研究人员将单原子振动光谱的灵敏度推向了化学键合构型的极端，这对化学键构型至关重要用于理解晶格振动特性与材料中局部原子配置的相关性。

研究人员结合实验和理论方法，证明了化学键合构型和杂质原子的原子质量对单原子水平上局部振动特性的影响。

该研究发表在《自然材料》杂志上。

在这项研究中，研究人员研究了单层石墨烯中两种类型的硅(Si)点缺陷的原子振动：Si-C3缺陷，它是由一个碳(C)原子被一个Si原子取代并形成一个与最近相邻的C原子具有三个键的原子缺陷;和Si-C4缺陷，当两个C原子被一个Si原子取代时形成，并导致具有四个键的缺陷。

石墨烯中两种不同类型的硅点缺陷的振动EELS光谱的逐原子分析。图片来源：UCAS

研究人员表示，Si-C4缺陷在100meV左右的能量损失区域产生比Si-C3缺陷更强的振动信号，这表明同一杂质的两种缺陷配置具有独特的振动模式。

为了检查这两种缺陷的扩展影响，研究人员对杂质周围的碳原子进行了逐个原子的分析，发现这些缺陷仅对最近的相邻碳原子有显着影响。下一个最近的相邻碳原子表现得几乎像石墨烯中的典型碳原子。

值得注意的是，研究人员发现，在这两种具有不同键合配置的Si点缺陷中，最近相邻碳原子的低能声子峰的频移不同。通过密度泛函理论计算补充这一发现，研究人员表明，Si和最近相邻的C原子的不同振动信号是由两种缺陷的独特振动模式引起的，这主要由局部构型对称性决定。

他们还研究了另一种质量低得多的缺陷——NC3形式的氮(N)。与Si-C3相比，振动变化主要反映在高频峰中，其占光学声子模式的大部分。最近邻扩展仍然存在。

UCAS团队为提高单色扫描透射电子显微镜(STEM)的稳定性和单色电子能量损失光谱(EELS)测量的灵敏度所做的大量努力使这一实验进展成为可能。

这项工作将STEM中单原子振动光谱的灵敏度提高到化学键水平，并对石墨烯中点缺陷的振动特性进行了精确测量，为二维材料中的缺陷诱导物理提供了见解。

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